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【優博風采】2022年第2期 中國硅酸鹽學會第四屆優秀博士學位論文提名獎獲得者:隗陸

發布日期:2022-03-11    瀏覽次數:

【編者按】為了加強高層次創新人才的培養,全面提高研究生教育特別是博士生教育質量,本欄目將陸續推出行業優秀博士學位論文及北京工業大學優秀博士學位論文,介紹學術成果,展示我校博士風采,激勵北工大研究生潛心研究,努力奮進,不斷創新,為學校“雙一流”建設作出自己的貢獻!

 本期專訪人物——材料科學與工程學科博士研究生 隗陸。




一、基本信息

論文中文題目:MnOx/TiO2低溫SCR脫硝催化反應機理及中毒研究

論文英文題目:STUDY ON THE MECHANISM OF SELECTIVE CATALYTIC REDUCTION AND DEACTIVATION ON MnOx/TiO2 CATALYSTS

所獲獎勵名稱:中國硅酸鹽學會第四屆優秀博士學位論文提名獎

作   者:隗陸

指導教師:崔素萍

培養院系:材料科學與工程

學   科:材料科學與工程

研究體會:磨刀不誤砍柴工,同時注重細節。


二、研究背景與意義

水泥作為建筑工業的重要基礎材料,支撐國家建設及各項事業的發展,但是其生產過程與環境的矛盾日益突出。水泥窯爐以燃煤為主要能源,其生產過程中尾氣包含大量氮氧化物,是大氣中氮氧化物的主要來源之一。選擇性催化還原(SCR)是一種有效去除固定源氮氧化物的技術,在水泥行業的應用剛剛起步,其核心是研發具備高活性、高穩定性的低溫催化材料。錳基催化材料因其優異的低溫活性,有望成為水泥行業氮氧化物治理催化材料,然而SO2對其的毒作用限制了錳系催化材料的實際應用。本文針對以上問題,以目前已被證實具備優異活性的MnOx/TiO2TiO2為載體,MnOx為活性單元的負載型催化材料)為研究對象,圍繞其脫硝反應機理、反應氣體吸附能力及其硫中毒的原因開展研究,提出Mn系催化材料抗硫中毒等性能提升的設計方法。

三、主要研究內容與創新點

1)闡明了MnOx/TiO2催化條件下的NH3-SCR反應機理。采用實驗測試與密度泛函(DFT)理論計算相結合的方法,從原子尺度分析了MnOx/TiO2催化材料表面LewisBr?nsted酸性位點所發生的反應。為設計和研發催化活性更佳的材料提供理論指導。

   

MnOx/TiO2催化材料上的NH3-SCR反應路徑

2)揭示了MnOx/TiO2表面吸附NH3NO行為,及其對催化活性的影響規律。錳氧化物和鈦氧化物對NH3的吸附強度高于NO,吸附于Mn活性位點的NH3分子易被活化生成NH2基團有利于反應進行,NO分子更容易吸附于鈦氧化物形成穩定化學鍵影響活性。

3)闡明了MnOx/TiO2催化材料在SO2影響下的失活機理。SO2NH3NO更容易吸附在催化材料表面,優先占據反應活性位點;SO2影響Lewis酸位失活是因為Mn的硫酸鹽化,SO2導致Br?nsted酸位失活是其與NH3生成硫酸氫氨,堵塞催化材料表面孔道。

四、代表性創新成果

1. Wei Lu, Song KechunWu WeiHoldren Scott, Zhu Guanghui, Shulman Emily, Shang Wenjin, Chen Huiyong, Zachariah Michael R, Liu Dongxia. Vapor-Phase Strategy to Pillaring of Two-Dimensional Zeolite. Journal of the american chemical society. 2019, 141(22): 8712-8716.

2. Wei LuCui SupingGuo HongxiaMa XiaoyuWan YeqiangYu SusuThe mechanism of the deactivation of MnOx/TiO2 catalyst for low-temperature SCR of NO. Applied Surface Science, 2019, 483: 391-398.

3. Wei LuCui SupingGuo HongxiaZhang Liangjing. DRIFT and DFT study of cerium addition on SO2 of Manganese-based Catalysts for low temperature SCR. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 2016, 421: 102-108.

4. Wei LuCui SupingGuo HongxiaMa Xiaoyu. Study on the role of Mn species in low temperature SCR on MnOx/TiO2 through experiment and DFT calculation. Molecular Catalysis, 2018, 445: 102-110.

5. Wei LuCui SupingGuo Hongxia. Study the low-temperature SCR property of M-doped (M= Ni, Cr, Co, Se, Sn) MnO2 (100) through density functional theory (DFT): Improvement of sulfur poisoning resistance. Molecular Catalysis, 2018, 459: 31-37.

6. Wei LuCui SupingGuo HongxiaMa XiaoyuZhang Liangjing. The effect of alkali metal over Mn/TiO2 for low-temperature SCR of NO with NH3 through DRIFT and DFT[J]. Computational Materials Science, 2018, 144: 216-222.



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